Thèse Modélisation Multiéchelle de la Dissolution de Uo2 H/F

Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université de Montpellier École doctorale : Sciences Chimiques Balard Laboratoire de recherche : ICSM - Institut de Chimie Séparative de Marcoule Direction de la thèse : Jean-François DUFRECHE ORCID 0000000184223639 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-05-29T23:59:59 La dissolution de l'uraninite UO en milieu acide nitrique a été étudiée depuis des décennies afin de comprendre, contrôler et optimiser le recyclage du combustible nucléaire usagé. Cependant, les mécanismes réactionnels restent mal compris en raison des limites des méthodes expérimentales, qui reposent souvent sur des observations indirectes et des hypothèses. Bien que les simulations atomistiques fournissent des informations précieuses, la dissolution est un processus physico-chimique complexe nécessitant une modélisation au niveau quantique, les étapes cinétiquement déterminantes impliquant des réactions chimiques de surface.
Les récentes avancées en calcul haute performance (HPC) et l'évolution rapide de l'intelligence artificielle (IA) ont révolutionné la découverte scientifique, permettant une puissance de calcul et des capacités prédictives sans précédent. Ainsi, les simulations de dynamique moléculaire ab initio (AIMD) sont désormais capables de décrire des systèmes suffisamment grands pour déterminer des données thermodynamiques macroscopiques. Les techniques pilotées par l'IA, telles que les champs de force par apprentissage automatique (MLFF) et l'apprentissage profond, permettent d'explorer des échelles de temps plus longues, des résolutions plus élevées et des conditions plus réalistes, particulièrement difficiles à atteindre dans la modélisation des systèmes réactifs.
Cette thèse propose une approche de modélisation multiéchelle, combinant l'AIMD pour comprendre les mécanismes de dissolution avec la dynamique moléculaire classique (CMD) utilisant des MLFFs de pointe afin d'explorer des tailles de système plus grandes et des échelles de temps plus longues. L'AIMD permettra d'identifier le chemin réactionnel le plus probable pour les interactions avec l'acide nitrique ainsi qu'avec les agents métastables générés par la radiolyse. Des méthodes d'échantillonnage améliorées seront utilisées pour accélérer l'exploration et assurer un entraînement fiable du MLFF. Ensuite, la CMD avec MLFF sera utilisée pour étudier l'équilibre solide-liquide, le comportement dynamique du système, les propriétés de transport ionique en solution et la cinétique d'oxydation. Des boîtes de simulation plus grandes permettront également de modéliser des systèmes imparfaits en raison de la présence de défauts de surface, connus pour avoir un impact crucial sur l'évolution du processus de dissolution.
Cette thèse de doctorat aura des applications dans le domaine du recyclage et s'étendra au champ plus large des nanosciences, élargissant ainsi l'impact de ce travail. Le/la candidat(e) sera encouragé(e) à diffuser ses résultats scientifiques par le biais de publications et de présentations lors de conférences nationales et internationales.
La dissolution de l'oxyde d'uranium en milieu acide nitrique représente un enjeu scientifique et industriel majeur, particulièrement dans le cadre du recyclage des combustibles nucléaires usagés. Ce processus, essentiel pour la séparation et la purification de l'uranium, reste mal maîtrisé en raison de sa complexité physico-chimique et des limites des approches expérimentales traditionnelles. Une compréhension approfondie des mécanismes atomistiques de dissolution est cruciale pour optimiser les procédés industriels, améliorer l'efficacité des cycles de traitement et réduire les coûts énergétiques et environnementaux. Les simulations moléculaires offrent une approche révolutionnaire pour étudier ce phénomène à différentes échelles.