Thèse Développement de Champs de Force par Approche Machine Learning le Cas des Actinides H/F

Université de Lille

Établissement : Université de Lille
École doctorale : Sciences de la Matière du Rayonnement et de l'Environnement
Laboratoire de recherche : Physique des Lasers, Atomes et Molécules
Direction de la thèse : Florent REAL ORCID 0000000251631545
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-04-29T23:59:59

Les champs de force classiques (MM, champs de force traditionnels) permettent généralement de décrire de façon satisfaisante les interactions interatomiques. Toutefois, leur capacité à représenter des systèmes complexes, soit fortement polarisables soit avec des charges sur les ions élevés demeure limitée, comme par exemple les actinides en solution, mais également de plusieurs processus d'intérêt atmosphérique où la description fine des interactions électrostatiques et de la réponse électronique locale est essentielle. Dans nos travaux antérieurs, nous avons développé un champ de force classique avancé intégrant un grand nombre de termes physiques, y compris des contributions à n-corps, et reposant sur des calculs ab initio. Malgré sa précision, la paramétrisation d'un tel modèle devient rapidement irréalisable dès que l'on souhaite inclure des environnements plus diversifiés, combinant différents ligands ou contre-ions par exemple.

L'objectif de cette thèse est de concevoir et tester une méthodologie de construction de champ de force de nouvelle génération fondé sur des approches de Machine Learning (ML). Ce modèle sera entraîné à reproduire fidèlement les surfaces d'énergie issues de calculs ab initio et devra permettre la modélisation précise de la dynamique moléculaire des systèmes sélectionnés dans leurs environnements. Un tel champ de force ML offrira une flexibilité accrue par rapport aux approches paramétrées classiques, permettant d'intégrer naturellement des interactions complexes et non linéaires, tout en conservant une précision proche des méthodes ab initio et en réduisant considérablement les coûts de calcul.

L'ensemble de ces développements permettra au doctorant d'acquérir non seulement des compétences scientifiques solides, mais également une expertise en programmation, en intelligence artificielle et en traitement de données.

Les champs de force classiques constituent un outil central pour la modélisation en dynamique moléculaire, permettant une description efficace des interactions interatomiques dans de nombreux systèmes. Néanmoins, leur formulation paramétrée atteint rapidement ses limites lorsqu'il s'agit de décrire des systèmes complexes, fortement polarisables ou impliquant des ions à forte charge, tels que les actinides en solution ou certains processus d'intérêt atmosphérique, pour lesquels une représentation fine des interactions électrostatiques et de la réponse électronique locale est indispensable. Des développements antérieurs ont permis l'élaboration de champs de force classiques avancés intégrant des contributions physiques à plusieurs corps et reposant sur des données ab initio, offrant une grande précision mais au prix d'une paramétrisation lourde et peu généralisable à des environnements chimiques variés. Dans ce contexte, les approches de Machine Learning appliquées à la modélisation atomistique apparaissent comme une alternative prometteuse, capables d'apprendre directement les surfaces d'énergie potentielle issues de calculs ab initio et d'intégrer naturellement des interactions complexes et non linéaires. Le développement de tels champs de force de nouvelle génération ouvre ainsi la voie à des simulations de dynamique moléculaire à la fois précises, flexibles et compatibles avec des échelles de temps et de taille inaccessibles aux méthodes ab initio traditionnelles.