Thèse Enact - Conception de Catalyseurs Durables par Apprentissage Automatique Frugal et Théorie de la Fonctionnelle de la Densité H/F

Université de Lorraine

Établissement : Université de Lorraine
École doctorale : C2MP - CHIMIE MECANIQUE MATERIAUX PHYSIQUE
Laboratoire de recherche : IJL - INSTITUT JEAN LAMOUR
Direction de la thèse : Emilie GAUDRY ORCID 0000000165468323
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-04-12T23:59:59

La conversion catalytique du dioxyde de carbone en méthanol est largement reconnue comme une voie clé pour la valorisation du carbone et la réduction des émissions de gaz à effet de serre. Couplée à l'hydrogène renouvelable, cette réaction constitue une voie prometteuse vers la production de carburants durables et la décarbonation à long terme de l'industrie chimique. Ces dernières années, les catalyseurs basés sur des interfaces oxyde-métal et oxyde-intermétallique se sont révélés particulièrement prometteurs, ces interfaces pouvant fortement influencer l'activation du CO ainsi que la sélectivité vers le méthanol. Cependant, la structure atomique de ces interfaces et les mécanismes qui gouvernent leur activité catalytique restent encore mal compris. Leur hétérogénéité structurale et leur complexité chimique rendent la modélisation atomistique précise particulièrement difficile.

La conception de catalyseurs efficaces nécessite une compréhension approfondie des propriétés des matériaux à l'échelle atomique ainsi que des mécanismes réactionnels impliqués. Traditionnellement, cela est étudié à l'aide de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Bien que très fiable, cette approche devient rapidement prohibitive en coût de calcul lorsque la taille des systèmes augmente. De plus, l'étude de la formation du méthanol par réduction du CO nécessite l'évaluation de nombreuses barrières de réaction, ce qui rend l'exploration systématique de systèmes catalytiques complexes particulièrement exigeante.

Les avancées récentes en apprentissage automatique ouvrent de nouvelles perspectives pour accélérer la modélisation des matériaux catalytiques. Les approches fondées sur l'apprentissage automatique peuvent atteindre une précision proche des méthodes ab initio tout en permettant des simulations à des échelles spatiales et temporelles bien plus larges que celles accessibles par les méthodes électroniques conventionnelles. Toutefois, ces approches reposent généralement sur des ensembles de données d'entraînement très volumineux, générés à partir de calculs ab initio coûteux, ce qui constitue un goulot d'étranglement majeur pour l'étude d'interfaces catalytiques complexes.

Ce projet de thèse vise à développer et à améliorer des modèles d'apprentissage automatique de pointe afin d'accroître leur efficacité dans le domaine de la catalyse. En particulier, des stratégies d'adaptation de domaine seront explorées afin de transférer les connaissances acquises sur des surfaces idéales à bas indices vers des systèmes catalytiques plus complexes, tels que les nanoparticules ou les interfaces réactives. L'objectif est de développer des approches d'apprentissage automatique frugal, capables de fournir des prédictions précises tout en limitant le besoin de grands ensembles de données ab initio et en réduisant l'empreinte environnementale de la recherche fondée sur l'intelligence artificielle.

Plus globalement, ce travail vise à réduire significativement la dépendance aux calculs ab initio coûteux et à permettre une exploration plus rapide et plus efficace des espaces chimiques complexes. En combinant apprentissage automatique et modélisation de premiers principes, ce projet contribuera au développement d'approches guidées par les données en catalyse et soutiendra la découverte et la conception de nouveaux matériaux catalytiques durables.

The pressing challenges posed by environmental issues and climate change call for an acceleration of innovation through strong interdisciplinary synergies. Catalytic systems play a pivotal role by enabling the transition from non-renewable processes to sustainable technologies. In this context, the development of
efficient, selective, and sustainable catalysts is a major scientific and technological challenge. This PhD project focuses on intermetallic compounds from the TM-sp families (where TM is a transition metal and sp a post-transition metal), potentially supported on oxide substrates, as promising catalytic materials.
Particular attention will be devoted to CO hydrogenation to methanol, a reaction of high relevance for energy storage and carbon recycling. This PhD project builds on a collaboration with F. Sur, initiated several years ago through student projects at Mines Nancy and further developed through a first PhD
(2021-2024) combining Machine Learning and Density Functional Theory (DFT), resulting in a publication (J. Chem. Theory Comput. 2024, 20, 16, 7287-7299, https://doi.org/10.1021/acs.jctc.4c00367).

The aim of this project is to develop a frugal approach, which maximizes predictive power and chemical insight while minimizing computational and experimental costs. This is achieved by leveraging physically-informed chemical models, guiding machine learning in a principled and efficient manner. The project is part of the PEPR-diadem COAST, which combines experimental and computational strategies to design catalysts for a sustainable future. Partners include IJL & LORIA in Nancy, the SOLEIL synchrotron, IRCELYON in Lyon, and INSP in Paris, bringing together expertise in surface science, data management, computational modeling, and catalysis. The project also benefits from the ECMetAC European network (European Integrated Center for the Development of New Metallic Alloys & Compounds), a European research network that brings together over 220 scientists from universities and institutes across Europe. It promotes collaborative research on metallic alloys and compounds, combining experimental and theoretical approaches. ECMetAC organizes annual conferences (ECMetAC Days) and schools for young researchers (Euroschool) to foster knowledge exchange, innovation, and training in advanced materials science. The network also emphasizes inclusivity and best practices in scientific collaboration. The project also is part of the GDR-IAMAT that unites research teams and communities interested in applying artificial intelligence (AI) and machine learning to materials science, both in theory and experiment. It covers topics from AI method development to practical applications such as simulated and highthroughput materials characterization and design. GDRIAMAT fosters collaboration, knowledge exchange, and interdisciplinary training across laboratories and supports events like plenary meetings and workshops to advance AIenabled materials research.

The thesis will take place at Institut Jean Lamour and LORIA. Institut Jean Lamour is a major French fundamental and applied research laboratory in materials science and engineering, jointly operated by CNRS and Université de Lorraine (UMR 7198). It conducts interdisciplinary research in materials, metallurgy, nanosciences, plasmas, surfaces and electronics to address societal challenges such as energy, environment, future industry, mobility, resource preservation and health. IJL's work spans from material design to industrial applications and involves ~25 research teams, supported by advanced instrumentation and international collaborations. LORIA (Lorraine Laboratory of Research in Computer Science and its Applications) is a major joint research unit (UMR 7503) in France, affiliated with CNRS, Inria, and the University of Lorraine. It conducts fundamental and applied research in computer science and information technologies, organized across multiple departments covering algorithmics, formal methods, networks and systems, natural language processing, artificial intelligence and robotics. LORIA fosters scientific innovation, interdisciplinary collaboration, and technology transfer with national and international partners.

This PhD offer is provided by the ENACT AI Cluster and its partners. Find all ENACT PhD offers and actions on https://cluster-ia-enact.ai/