Thèse Dynamique des Radicaux Interfaciaux dans les Processus Énergétiques H/F Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Paris-Saclay GS Chimie École doctorale : Sciences Chimiques : Molécules, Matériaux, Instrumentation et Biosystèmes Laboratoire de recherche : Institut de Chimie Physique Direction de la thèse : Mehran MOSTAFAVI ORCID 0000000245108272 Début de la thèse : 2027-09-01 Date limite de candidature : 2027-05-01T23:59:59 La compréhension de la structure des radicaux transitoires et des processus physicochimiques à l'interface solide-eau est un sujet extrêmement important dans la science énergétique fondamentale [1]. Cependant, la complexité des processus interfaciaux pose des défis aux techniques de caractérisation existantes. En outre, les intermédiaires de l'interface solide-eau existent principalement sous forme de radicaux libres ou de molécules à l'état excité. Les réactions transitoires avec des constantes de vitesse importantes exigent une résolution temporelle accrue des techniques d'analyse[2]. Nous avons besoin de méthodes innovantes résolues dans le temps pour révéler la dynamique complexe des radicaux interfaciaux solide-eau. La radiolyse pulsée est une technique expérimentale distincte et puissante qui permet d'élucider les processus de réaction rapide. Elle facilite l'observation au niveau moléculaire des phénomènes réactionnels sur une vaste échelle de temps allant de la picoseconde à la seconde[3].
Bénéficiant des conditions uniques des rayonnements ionisants pour générer divers intermédiaires radicaux et de la spectroscopie d'absorption transitoire pour observer leur dynamique[4-6], ce projet devrait révéler fondamentalement l'influence des différentes structures de catalyseurs et des environnements chimiques sur le comportement de coordination et la cinétique de réaction à plusieurs échelles de temps des intermédiaires radicaux interfaciaux à courte durée de vie, fournissant des solutions distinctes pour les caractérisations avancées des processus énergétiques dans divers systèmes interfaciaux solide-eau. Nous avons déjà observé pour la première fois la réaction du radical CO2-° à la surface des nanoparticules. Cette observation a permis de comprendre la chimie de la première étape du CO2. Nous souhaitons compléter cette étude et l'étendre à d'autres radicaux en solution.
Nombreuses collaborations internationales (Chine et aussi avec les États-Unis), l'étudiant se rendra dans ces deux pays pour réaliser certaines des expériences. Observer directement par les technique résolue en temps la réactivité des radicaux en solution à la surface des nanoparticules. La technique de la radiolyse impulsionnelle sera utilisée. L'objectif est de comprendre et améliorer les réactions catalytiques ayant lieu dans les procédés de la conversion d'énergie ou en milieu biologique