Thèse Quand la Lumière Modifie la Répulsion Entre Électrons Dynamique Attoseconde des Matériaux Quantiques H/F Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Paris-Saclay GS Physique École doctorale : Ondes et Matière Laboratoire de recherche : CEA/LIDYL - Laboratoire Interactions, Dynamique et Lasers Direction de la thèse : Romain GENEAUX ORCID 0000000233956813 Début de la thèse : 2027-10-01 Date limite de candidature : 2027-03-31T23:59:59 La science attoseconde (1 as = 10¹ s) permet de suivre la matière à l'échelle du mouvement des électrons. Notre laboratoire, pionnier du domaine (prix Nobel de physique 2023), exploite sur la plateforme ATTOLab une ligne de lumière dédiée à l'étude des solides.

Ce projet de thèse porte sur les matériaux fortement corrélés (oxydes de métaux de transition, manganites). Leurs propriétés remarquables (transitions métal-isolant, magnétisme, supraconductivité) naissent de la forte répulsion entre électrons, notée U. Notre équipe a récemment montré, dans l'oxyde de nickel, qu'une impulsion laser intense réduit cette répulsion en une dizaine de femtosecondes seulement, un temps que la théorie n'explique pas encore (article accepté dans Nature Physics). Pouvoir modifier U par la lumière ouvre des perspectives fascinantes : déclencher des transitions de phase sans chauffer le matériau, voire créer des états de la matière qui n'existent pas à l'équilibre. À long terme, cela pourrait mener à des opérations optoélectroniques d'un type nouveau, où la lumière commuterait la conductivité ou l'aimantation d'un matériau à des fréquences proches du pétahertz.

La thèse vise à comprendre puis à exploiter ce contrôle ultrarapide des corrélations par la lumière, selon trois objectifs.
(1) Établir si la réduction de la répulsion est un phénomène général et identifier ce qui fixe sa vitesse, par l'étude comparée d'une famille de matériaux modèles (MnO, FeO, CoO, NiO).
(2) Déterminer si l'ordre magnétique participe à cette dynamique ou suit les électrons, grâce à une détection attoseconde résolue en polarisation et en température, mise en oeuvre pour la première fois.
(3) Mesurer pour la première fois le temps de basculement optique d'un état antiferromagnétique vers un état ferromagnétique dans une manganite. Le travail sera mené en lien étroit avec des théoriciens (Ruhr-Universität Bochum, Allemagne).
Le ou la doctorant(e) deviendra expert(e) des lasers ultrabrefs, de la spectroscopie XUV et des matériaux quantiques, avec un profil d'expérimentateur ou d'expérimentatrice rompu(e) au dialogue avec la théorie, recherché dans le monde académique comme dans l'industrie (photonique, métrologie pour la microélectronique).
Dans les matériaux fortement corrélés, comme de nombreux oxydes de métaux de transition, la répulsion coulombienne entre deux électrons d'un même atome (U 5-10 eV) domine l'énergie cinétique ( 0,5 eV). Les électrons restent localisés, ce qui produit des isolants de Mott et des ordres de spin, de charge et d'orbitale en compétition, sensibles à de faibles perturbations. Modifier U par la lumière permettrait de changer transitoirement les « règles du jeu » électroniques, et non simplement de chauffer le matériau, ouvrant la voie à des transitions de phase non thermiques et à des états hors équilibre inédits. Ces interactions agissent sur des échelles de temps (ħ/U 0,1 fs) inaccessibles aux techniques pompe-sonde usuelles. Grâce à la réflectivité transitoire attoseconde, notre équipe a observé pour la première fois, dans NiO, la réduction de U en temps réel ( 100 meV) : elle s'établit en environ 13 fs, bien plus lentement que ħ/U mais plus vite que les vibrations du réseau (56 fs), et les simulations ab initio ne reproduisent pas ce délai (Cazali et al., Nature Physics, accepté). Le mécanisme de ce temps, son universalité, le rôle du magnétisme et du réseau, et la possibilité d'en tirer parti pour commuter une phase restent des questions ouvertes. (1) Comprendre ce qui fixe la vitesse de la réduction de U induite par la lumière, par l'étude comparée de quatre oxydes de même structure (MnO, FeO, CoO, NiO) en fonction de l'intensité et de la durée de l'impulsion laser. (2) Relier cette dynamique électronique à l'ordre antiferromagnétique et au réseau cristallin, grâce à des mesures en température et à une détection attoseconde résolue en polarisation. (3) Exploiter ce contrôle pour faire basculer une propriété macroscopique : mesurer pour la première fois le temps de basculement antiferromagnétique à ferromagnétique induit par la lumière dans la manganite Pr0,7Ca0,3MnO3. Spectroscopie de réflectivité transitoire attoseconde : une impulsion laser de quelques femtosecondes excite l'échantillon, et une impulsion attoseconde XUV retardée, produite par génération d'harmoniques d'ordre élevé, mesure l'évolution de la réflectivité aux seuils M des métaux de transition. Les expériences utilisent une ligne de lumière récemment modernisée (laser Yb à 5 kHz post-compressé à quelques fs, détection monocoup à 5 kHz). Objectif 1 : études systématiques en fonction de l'intensité et de la durée de la pompe sur la série MnO-FeO-CoO-NiO. Objectif 2 : mesures de part et d'autre de la température de Néel grâce à un nouveau cryostat, et détection résolue en polarisation par rotation continue de la polarisation XUV et démodulation de Fourier, donnant simultanément la réponse électronique et le dichroïsme linéaire magnétique. Objectif 3 : combinaison de la réflectivité transitoire et de l'effet Kerr magnéto-optique transverse (T-MOKE) attoseconde sur PCMO, à basse température et sous champ magnétique. L'interprétation s'appuiera sur des simulations ab initio TDDFT+U (Ruhr-Universität Bochum) et sur des modèles de multiplets ; acquisition et analyse en Python (PyMoDAQ).