Thèse Conception et Caractérisation Multi-Échelle d'Électrolytes Hybrides pour des Batteries Lithium Toutsolide Durables et Sûres H/F

Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Grenoble Alpes
École doctorale : PHYS - Physique
Laboratoire de recherche : Systèmes Moléculaires et Nano Matériaux pour l'Énergie et la Santé
Direction de la thèse : Hakima MENDIL-JAKANI ORCID 0000000154714365
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-05-13T23:59:59

La transition énergétique exige des systèmes de stockage électrochimique plus sûrs, durables et respectueux de l'environnement. Les batteries lithium-ion restent la technologie la plus performante pour les applications mobiles et le transport, mais des améliorations sont nécessaires en termes de sécurité, durabilité et soutenabilité des matériaux.
Les électrolytes polymères solides représentent une alternative prometteuse aux systèmes liquides classiques, permettant la conduction ionique sans solvants inflammables et séparant physiquement les électrodes. Une première génération d'électrolytes hybrides solides à conduction ionique unique (Single-Ion Hybrid Electrolytes, SIHEs) a été développée au laboratoire, combinant une phase ionomère polymère avec une phase silicatée fonctionnalisée. Ces matériaux présentent des performances électrochimiques prometteuses et une organisation structurale originale.
Ce projet vise à étudier de nouvelles générations d'électrolytes hybrides solides, incluant des électrolytes sans fluor pour réduire l'empreinte environnementale et des électrolytes bio-inspirés conçus à partir de briques moléculaires durables.
L'objectif est de comprendre comment la structure chimique, la nanostructure et l'organisation des phases influencent les propriétés de transport ionique et la stabilité électrochimique. Pour cela, une approche multi-échelle sera utilisée, combinant diffusion des neutrons et des rayons X (SANS à l'ILL, SAXS/WAXS sur plateformes CEA), imagerie directe (AFM, AFM-Raman, SEM, TEM, FIB-SEM 3D) et mesures électrochimiques en collaboration avec CEA-Liten.
En parallèle, le projet intégrera des approches de Machine Learning en partenariat avec le LRP pour exploiter les données multi-modales et prédire les performances des électrolytes. Des modèles supervisés permettront de relier structure et propriétés ioniques, tandis que des méthodes non supervisées identifieront des motifs structurels et guideront la conception de matériaux innovants.
Cette stratégie combinant expérimentation multi-échelle et analyse data-driven fournira des bases solides pour concevoir des électrolytes solides plus sûrs, durables et performants pour les batteries de nouvelle génération.

Solid polymer electrolytes are key materials for the development of next-generation solid-state lithium batteries. Achieving high ionic conductivity while maintaining mechanical stability and safety remains a major challenge.
Hybrid materials combining polymer ionomers with inorganic phases offer a promising strategy to control ion transport pathways and structural organization across multiple length scales. Understanding how nanostructure, phase organization, and chemical composition influence ionic transport and electrochemical stability is essential for designing high-performance hybrid electrolytes.
This research area is highly competitive, with very active groups internationally (notably in Germany) and locally in Grenoble. The approach proposed in this project is distinct and innovative, breaking with conventional strategies by combining fluorine-free and bio-inspired hybrid electrolytes with an integrated multiscale structural characterization to establish direct structure-property relationships.

- Develop and characterize new generations of hybrid solid electrolytes.
- Establish correlations between chemical composition, nanostructure, phase organization, ionic transport properties, and electrochemical stability.
- Understand ion conduction mechanisms in complex polymer systems.
- Contribute to the rational design of safer and more sustainable solid-state battery materials.

The project will combine materials synthesis, electrochemical evaluation, multiscale structural characterization, and data-driven analysis using Machine Learning (ML):

1) Materials synthesis - New generations of hybrid solid electrolytes will be prepared, including fluorine-free and bio-inspired systems, by combining polymer ionomers with functionalized inorganic phases.
2) Electrochemical evaluation - Ionic conductivity, electrochemical stability, and cycling performance will be measured in collaboration with CEA-Liten.
3) Structural characterization - The organization of the materials will be probed at multiple length scales using:
-Scattering techniques (SANS, SAXS/WAXS) to analyze nanoscale structures,
-Microscopy techniques (AFM, AFM-Raman, SEM, TEM, 3D FIB-SEM) for direct-space imaging.
4) Machine Learning analysis - In collaboration with LRP, multi-modal datasets (scattering, microscopy, and electrochemical data) will be analyzed using supervised models to predict ionic transport and electrochemical performance, while unsupervised approaches will identify hidden structural motifs and guide the rational design of new electrolytes.
This integrated multiscale and data-driven approach will link chemical structure, nanostructure, phase organization, and electrochemical properties, providing predictive insights into structure-property relationships.