Thèse Matériaux Quantiques Localement Non Centrosymétriques H/F

Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université Grenoble Alpes
École doctorale : PHYS - Physique
Laboratoire de recherche : PHotonique, ELectronique et Ingéniérie QuantiqueS
Direction de la thèse : Marie-Aude MEASSON ORCID 0000000264957376
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-05-07T23:59:59

Des études récentes par spectroscopie Raman sur le CeCoSi ont mis en évidence des états de champ électrique cristallin (CEF) intriqués résultant d'une rupture locale de la symétrie d'inversion au niveau des sites de cérium. Cette découverte démontre que, dans des cristaux globalement centrosymétriques, une non-centrosymétrie locale peut coupler des états CEF entre des ions cérium voisins, produisant ainsi des états quantiques multisites qui dépassent la description classique à un seul ion. Sur la base de ce résultat, notre objectif est de synthétiser et de caractériser de nouveaux composés à base de cérium susceptibles d'héberger des états CEF intriqués similaires. À l'aide d'un criblage des structures cristallines basé sur les données, en collaboration avec V. Taufour, M. Maille a déjà identifié un matériau candidat prometteur dans lequel le cérium occupe des environnements localement non centrosymétriques.

Dans le cadre de son projet de thèse, co-dirigé par G. Knebel et M.A. Méasson et en étroite collaboration avec V. Taufour (UCDavis, ancien titulaire de la chaire d'excellence QuantAlps), nous proposons de combiner la synthèse de ces nouveaux matériaux quantiques, de caractériser leurs phases quantiques (supraconductivité, magnétisme, ordre caché) à l'aide de mesures de transport électronique et thermique, et d'identifier l'intrication quantique des états CEF par spectroscopie Raman. L'objectif est d'établir le lien entre cette intrication quantique des états CEF et l'apparition d'états quantiques exotiques. La/Le doctorante se rendra au laboratoire Taufour de l'UC Davis pour réaliser la croissance monocristalline et la caractérisation physique de base de certains composés candidats. Elle/il effectuera ensuite les mesures de spectroscopie Raman à l'Institut Néel et les mesures de transport électronique/thermique au CEA-Grenoble.

Common degrees of freedom include charge, spin, and orbital states, which when they interact with one another, give rise to quantum orders. However, these degrees of freedom are not necessarily suffi-cient to describe more exotic orderings, and multisite effects, distinct from magnetic interactions, are largely overlooked, especially in f-electron systems due to their localized nature, as the extension of the 4f orbital in Ce atom is generally small. Our goal is to scrutinise these fundamental concepts and unveil experimentally novel entangled sublattice, spin, and orbital degrees of freedom, which may be a key ingredient for the formation of exotic quantum orders.

Recently, the team of M.-A. Méasson discovered new entangled states between CEF states of cerium atoms in the compound CeCoSi. They evidenced the new states using Raman spectroscopy, which revealed more CEF excitations than normally expected. The key ingredient for such novel quantum entangled states seems to rely on the lack of an inversion center on the cerium atoms in CeCoSi. In globally centrosymmetric crystals, locally broken inversion symmetry introduces a sublattice degree of freedom and staggered spin-orbit coupling, enabling unconventional quantum orders such as those observed in the unconventional superconductor CeRh2As2 [3] or entangled electronic states of multi-site CEF states in CeCoSi. Interestingly, CeCoSi also undergoes two transitions to a hid-den-order (HO) state below T0=12K whose nature and degree of freedom are still puzzling [4, 5, 6] and an antiferromagnetic state below TN =9.4 K. The crystallographic structure of CeCoSi, may intrinsically provide a mechanism to form multisite physics in conventionally localized materials.

This quantum entanglement between localized states (similar to the formation of the molecular states) is a premiere and requires further experimental scrutiny. Our goals are to identify new materials hosting entangled CEF states, establish their CEF states Raman fingerprints, and possibly unveiled related exotic quantum orders by thermal and electronic transport measurements.

construction de la connaissance

Synthese de cristaux, mesures Raman, mesures de transport