Thèse Excitronique Quantique Excitation d'Excitons Uniques dans des Matériaux de Type Tmd par l'Intermédiaire d'Émetteurs de Photons Uniques dans des Nanoparticules de Diamant H/F

Doctorat.Gouv.Fr

Établissement : Université de Toulouse École doctorale : SDM - SCIENCES DE LA MATIERE - Toulouse Laboratoire de recherche : CEMES - Centre d'Elaboration de Matériaux et d'Etudes Structurales Direction de la thèse : Aurélien CUCHE ORCID 0000000218519578 Début de la thèse : 2026-10-01 Date limite de candidature : 2026-05-15T23:59:59 Afin de relever les défis futurs en matière de communication et de traitement des données, l'optique intégrée et, en particulier, la nanophotonique offrent une intégration poussée à l'échelle nanométrique. Cette approche apparaît prometteuse et pourrait mener à des technologies de rupture. Dans ce contexte, les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMD) [1, 2] suscitent un intérêt croissant en raison de leurs propriétés optoélectroniques uniques. Ces matériaux présentent des excitons stables (particules neutres composées d'un électron et d'un trou) qui se propagent dans le matériau et peuvent se recombiner de manière radiative dans le champ lointain [3].

Les phénomènes de diffusion d'un seul exciton dans des matériaux bidimensionnels, ainsi que leur recombinaison radiative verrouillée en polarisation, sont cruciaux tant d'un point de vue fondamental qu'appliqué pour les applications en technologies quantiques. En effet, la compréhension et le contrôle de la propagation des excitons permettent d'optimiser la conception des matériaux et des nanostructures, tout en repoussant les limites de l'intégration à l'échelle nanométrique. Par ailleurs, l'émission de lumière à polarisation circulaire constitue une ressource clé pour les technologies émergentes, telles que la photonique à spin, la communication quantique et le traitement optique de l'information.
Néanmoins, les futurs dispositifs basés sur les excitons nécessitent un contrôle précis de leur génération et de leur manipulation, ainsi que la production d'une polarisation circulaire hautement pure directement au niveau de la source d'exciton. Pour une mise en oeuvre pratique, les défis persistants incluent :

- Contrôle précis de leur génération (excitation optique de photons uniques).
- Manipulation de leur état quantique (cohérence, spin, vallée).
- Contrôle de l'émission polarisée en champ lointain.
- Détection ultra-sensible de leur réponse optique.

Dans le cadre de ce projet de thèse, nous proposons de développer en parallèle deux approches innovantes pour atteindre ce contrôle.

D'une part, l'utilisation de centres colorés émetteurs de photons uniques dans des nanoparticules de diamant comme source intermédiaire pour la génération d'exciton uniques [4]. Une stratégie possible reposera sur l'utilisation de sources de photons uniques basées sur les centres NV dans des nanodiamants (ND-NV), couplés à des nanofils de silicium [5], afin d'exciter de manière déterministe des excitons dans les TMD. Cette méthode découple la génération des photons, leur propagation et l'excitation des excitons, ouvrant la voie à des dispositifs quantiques intégrés et reconfigurables à base de silicium.

D'autre part, nous proposons un nouveau paradigme fondé sur le couplage par champ proche entre une monocouche de TMD et des miroirs chiraux de Bragg-Berry, composés de cristaux liquides cholestériques [6]. Ces structures présentent des propriétés uniques : elles préservent l'hélicité de la lumière lors de la réflexion tout en induisant un retournement de spin,avec un retour optique chiral non conventionnel à l'échelle nanométrique. Le placement de TMDs à proximité immédiate de tels substrats chiraux permet d'accéder à un régime où les champs évanescents dominent, offrant ainsi un accès à des états optiques autrement interdits et induisant de fortes asymétries dans la dynamique d'émission dépendante de la polarisation.

Cette thèse représente donc une opportunité de s'engager dans une recherche de pointe à l'intersection des technologies quantiques, des matériaux chiraux et nanométriques, et de l'optoélectronique. En travaillant sur l'excitation d'exciton uniques dans les TMD, ainsi que sur l'émission polarisée en champ lointain des excitons contrôlés par des miroirs chiraux de Bragg-Berry, l'étudiant contribuera au développement de dispositifs quantiques de nouvelle génération et acquerra une expérience pratique précieuse en physique expérimentale et en nanotechnologie. Les objectifs principaux de cette thèse sont :

- Développement d'une plateforme expérimentale pour la génération et l'étude d'exciton uniques - optimisation du couplage entre les centres NV (sources de photons uniques) dans les nanodiamants (ND-NV) et les TMD via des nanofils de silicium :
Il s'agit de :
- Caractériser optiquement des nanoparticules de diamant contenant des centres colorés (NV - lacunes d'azote) déjà couplés à des nanofils de silicium.
- Déposer de manière contrôlée un TMD sur le même échantillon.
- Fabriquer de nouveaux échantillons de nanofils de silicium (par lithographie par faisceau d'électrons) et y déposer une monocouche de TMD (plateforme ExfoLab).

- Développement d'une plateforme hybride chirale expérimentale :
- Élaborer des substrats chiraux de Bragg-Berry à base de cristaux liquides cholestériques, avec des bandes photoniques accordables.
- Déposer de manière contrôlée des TMD en utilisant des techniques de report avancées.
- Intégrer des espaces h-BN pour ajuster précisément la distance émetteur-substrat (plateforme ExfoLab).

- Caractérisation optique :
- Analyser les espèces excitoniques (exciton brillant/sombre, biexciton, trion) et leurs dynamiques respectives dans le TMD.
- Étudier l'excitation d'exciton uniques : explorer les mécanismes d'excitation d'exciton uniques dans les matériaux TMD en utilisant des photons uniques émis par les nanoparticules de diamant, grâce à des caractérisations optiques à basse température (4 K - permettant de supprimer les effets thermiques et d'améliorer la résolution dans la détection de l'état excitonique) : photoluminescence, mesures résolues en temps, imagerie en plan de Fourier, mesures de corrélation, afin d'analyser le comportement des excitons uniques dans les matériaux TMD.
- Analyser l'émission chirale : effectuer des mesures de photoluminescence résolues en polarisation pour quantifier le dichroïsme circulaire et les facteurs de dissymétrie. Utiliser la spectroscopie résolue en temps pour sonder les modifications de la densité locale d'états photoniques (LDOS), à température ambiante et en conditions cryogéniques (4 K). L'imagerie en plan de Fourier permet d'analyser la directivité de l'émission et les motifs de rayonnement dépendants du spin.

- Analyse des résultats :
- Comparaison détaillée des propriétés optiques des matériaux TMD dans les régimes classique et quantique.
- Pour l'excitation d'exciton uniques : analyser les photons émis et le comportement excitonique résultant à l'aide de diverses techniques, dont la spectroscopie, afin de comprendre l'efficacité et la dynamique de génération des excitons. Comparer les résultats avec des simulations électrodynamiques (FDTD, GDM) pour optimiser le couplage photon-exciton, tandis que la diffusion d'exciton uniques sera modélisée numériquement à l'aide d'outils de simulation développés en interne.
- Pour l'émission chirale : étudier comment l'environnement chiral modifie la dynamique de recombinaison des excitons, les états de spin et l'hélicité de l'émission. Analyser les régimes de couplage dépendant de la distance pour identifier des signatures de brisure de symétrie en champ proche. Modéliser numériquement (FDTD) les interactions émetteur-substrat.

- Intégration et démonstration :
- Fabriquer des prototypes de dispositifs excitroniques et tester leurs fonctionnalités (interrupteur quantique, mémoire optique, source de lumière quantique chirale).