Thèse Optimisation d'Électrolytes Aqueux à Base de Zinc en Combinant Méthodes Théoriques et Spectroscopiques Avancées H/F

Université Paris-Saclay GS Chimie

Établissement : Université Paris-Saclay GS Chimie
École doctorale : Sciences Chimiques : Molécules, Matériaux, Instrumentation et Biosystèmes
Laboratoire de recherche : NIMBE - Nanosciences et Innovation pour les Matériaux, la Biomédecine et l'Energie - DRF/IRAMIS
Direction de la thèse : Rodolphe POLLET ORCID 0000000310813323
Début de la thèse : 2026-10-01
Date limite de candidature : 2026-03-22T23:59:59

Le coût et les risques environnementaux associés aux batteries lithium-ion à base de solvants organiques ont favorisé l'émergence d'électrolytes aqueux. Leur principal inconvénient étant l'étroite fenêtre de stabilité électrochimique, une solution possible consiste à opérer en milieu hautement concentré. Une autre piste de recherche s'oriente vers les batteries à base de zinc. Ces deux stratégies nécessitent une meilleure connaissance des propriétés structurales (solvatation et réseaux de liaisons hydrogène) et dynamiques (réarrangement des réseaux et transport des ions) des électrolytes aqueux. Ce projet Zn combinera des simulations de dynamique moléculaire correspondant à l'état de l'art et des techniques avancées de spectroscopies RMN et IR résolue en temps afin d'acquérir ces connaissances.

Ce projet se situe dans le cadre de la transition énergétique, plus particulièrement la recherche de batteries rechargeables présentant moins de risques et des coûts réduits. L'une des voies permettant de trouver une alternative aux batteries à base de lithium utilisant des électrolytes organiques est de développer des batteries à base de zinc utilisant des électrolytes aqueux. Pour mener à bien ce développement, une meilleure compréhension des propriétés de solvatation et de transport de cet ion combiné à différents anions est nécessaire.

Les objectifs de cette thèse sont de mener une investigation théorique, en complément de mesures expérimentales, sur la structure de solvatation autour du zinc ainsi que sur ses propriétés de diffusion au sein de l'électrolyte. Un autre objectif sera de construire des potentiels interatomiques basés sur des réseaux de neurones entraînés sur des simulations ab initio de référence, ceci afin d'étendre les temps de simulation et les tailles des systèmes étudiés.

L'approche théorique se fondera sur la dynamique moléculaire ab initio de type Born-Oppenheimer. Pour atteindre des temps de simulations plus longs, notamment dans le cas de systèmes visqueux, des potentiels interatomiques basés sur des réseaux de neurones entraînés sur ces simulations ab initio seront construits à l'aide d'un modèle équivariant tel que MACE.