Thèse Acousto-Magneto-Plasmonique Quantique Ultrarapide H/F

École polytechnique

Les études sur les systèmes quantiques hybrides à l'état solide excités par de courtes impulsions laser suscitent un intérêt considérable depuis des décennies, motivé par la richesse physique des phénomènes quantiques coopératifs. L'émission spontanée coopérative (connue sous le nom de superfluorescence ou superradiance) représente l'un des phénomènes les plus célèbres de l'optique quantique, où la synchronisation spontanée de dipôles excités optiquement via la formation d'états intriqués entraîne l'émission d'une courte rafale de lumière. Les premiers travaux théoriques ont révélé la robustesse inhabituelle de la superradiance face à l'élargissement inhomogène intrinsèque à tous les systèmes à l'état solide, notamment pour les ensembles mésoscopiques de points quantiques couplés à des cavités optiques à faible Q [1]. Du point de vue de l'optique quantique, des résultats intéressants étaient attendus des études dynamiques de la photoluminescence (PL) d'émetteurs de lumière quantiques couplés à des excitations plasmoniques dans des nanostructures plasmoniques hybrides. Cependant, les premières études expérimentales sur des ensembles de points quantiques semi-conducteurs (CdSe) couplés à des cavités plasmoniques [2] n'ont révélé aucune trace de coopérativité. Au lieu de cela, différents canaux radiatifs et non radiatifs de PL assistée par plasmon provenant d'excitons de points quantiques semi-conducteurs ont été observés et quantifiés en fonction des paramètres géométriques des structures étudiées [2]. Les progrès les plus récents en matière de superradiance expérimentale ont été réalisés lors de l'étude de la luminescence stimulée par laser femtoseconde dans des matériaux quantiques multicomposés, les pérovskites d'halogénure de plomb, où la coopérativité était attendue à partir d'excitons répartis spatialement couplés au bain commun de phonons acoustiques et optiques [3]. L'observation surprenante a été l'émergence de la superradiance à température ambiante, révélant le mécanisme jusqu'alors inconnu qui préserve la cohérence des excitons excités par laser fs pendant des dizaines de picosecondes. Des efforts expérimentaux et théoriques approfondis ont permis de conclure que des mécanismes d'interactions exciton-phonon non linéaires plus complexes sont responsables de la préservation de la cohérence des dipôles optiques [4], qui serait autrement détruite dans les systèmes superradants conventionnels.
Ces observations motivent des recherches sur les systèmes hybrides, dans lesquels des excitations élémentaires telles que les phonons ou les magnons peuvent affecter la dynamique d'emission quantique et fournir une vision unique des leurs mécanismes de couplage. Étonnamment, la technologie laser fs utilisant des impulsions optiques d'une puissance supérieure de plusieurs ordres de grandeur a démontré la possibilité de créer des nanostructures acousto-magnéto-plasmoniques fonctionnelles à l'aide d'impulsions optiques uniques [5,6]. Cependant, ces structures entièrement métalliques ne présentaient aucune emission quantique.
L'objectif principal de cette proposition de thèse est de fonctionnaliser des nanostructures hybrides produites par laser fs avec des émetteurs de lumière quantique et d'étudier la dynamique de la photoluminescence excitée par laser fs à l'aide d'une métrologie optique ultra-rapide résolue en temps. La possibilité d'effectuer des mesures classiques de la dynamique ultra-rapide des phonons et des magnons et l'observation simultanée de leur couplage à l'émission quantique-optique, sondée par spectroscopie quantique, représentent une méthodologie quantitative unique pour étudier les systèmes quantiques dynamiques à des échelles de temps ultra-rapides. La fonctionnalisation avec des émetteurs de lumière à l'échelle nanométrique peut se faire non seulement grâce à des collaborations externes, mais aussi en utilisant le savoir-faire unique en chimie colloïdale disponible au LSI.